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铂催化剂是一种最有效的燃料电池催化剂,但由于阳极燃料都不可避免地含有少量CO而导致铂中毒.目前抗CO中毒能力*的双金属催化剂是负载或非负载PtRu合金,也因Ru的氧化溶出以及穿越隔膜污染阴极等问题,使其商业化应用受到很大的限制.而作为最有前景的双金属阳极催化剂Rh/Pt,相关的研究报道大都局限于Rh修饰Pt电极的制备与应用,很少涉及表面合金和实质性催化剂的制备及相关电化学氧化机理研究.此外,文献报道的Rh/Pt催化剂的催化活性比PtRu合金低得多.因此,PtRh(hkl)表面合金薄膜和负载PtRh合金催化剂的制备及应用等相关研究具有重要的理论意义及广阔的应用前景. 本论文以Pt(hkl)单晶为模型电极催化剂,以CO氧化为探针反应,采用强迫沉积法结合空气中简单退火处理,通过循环伏安法研究了不同单晶表面Pt,Rh沉积层结构变化,沉积量对表面PtRh合金薄膜形成的影响,考察了基础单晶表面合金薄膜对CO氧化的催化活性;以石墨负载5%Pt(Pt5/Graphite)催化剂为基底,采用循环伏安法研究了Pt,Rh沉积结构和沉积量改变,以及焙烧气氛对负载PtRh合金催化剂制备的影响,采用X-光电子能谱分析了催化剂表面Pt,Rh的氧化还原状态,考察了催化剂在CO电化学氧化中的催化活性以及与其表面结构,组成的关系,并提出了CO在PtRh负载合金催化剂表面氧化的反应机理.
为解决铂铑合金废料分离提纯工艺中的难题——铂铑合金的溶解,探讨了电化学溶解工艺.论述了在盐酸溶液中加入适量的过氧化氢进行交流电化学溶解的反应机理,讨论了电流密度,盐酸浓度,过氧化氢加入量,温度等因素对合金溶解速度的影响.用正交试验方案找出了优化的工艺条件,获得了较快的溶解速度.该法操作简单,不需要赶硝作业,不污染铂铑溶解液,可与王水溶解,中温氯化,熔盐溶解等传统的方法相媲美.试验结果表明,铂铑10合金电化溶解的*工艺条件为:电流密度180mA/cm2,盐酸浓度8mol/L,过氧化氢加入量6ml/h,温度75℃.